Sicher ist, dass die Kapelle bereits vor 1557 bestanden hat, es gibt jedoch Hinweise darauf, dass sie bereits 1320 erbaut wurde. 1562 wurde sie im Sturm der Reformation zerstört. 1671/72 wurde die Kapelle wieder aufgebaut und diente bis 1688 ausschließlich den aus der Schlosskapelle und aus der Stadtkirche ausgewiesenen Katholiken als Pfarrkirche.

Einer mündlichen Überlieferung zufolge wurde die Heiligkreuz-Kapelle Ende des 17. Jahrhunderts von Protestanten niedergebrannt. 1728 wurde sie wieder aufgebaut, im Rahmen des Wiederaufbaus wurde ein verkohlter Holzbalken vermutlich als Mahnzeichen in den Altar eingemauert.

Auch später diente die Kapelle den bedrängten Kastellauner Katholiken als Pfarrkirche.

Im 20. Jahrhundert gab es 2 umfangreiche Renovierungen (1910 und 1939-1942). Bei der letzten Renovierung fand man in der Apsis ein Fresko, das wohl als einer der wertvollsten Kunstschätze des Hunsrücks bezeichnet werden darf. Es wird auf die erste Hälfte des 18. Jahrhunderts datiert und als „Weltgerichtsbild“ bezeichnet. Der Künstler ist unbekannt. Außerdem fand man einen ca. 70 cm großen, holzgeschnitzten Christuskorpus, der nach seiner Restaurierung einen Platz neben dem Kapellenportal fand.

Ferner fand man ein Basaltkreuz mit der Inschrift: “Ad sanctum crucem zum sehligenn creutz 1728“, das sich über dem Kapellenportal befindet.

Im Jahr 1986 fand unter der Leitung von Pfarrer Rainer Vogt eine weitere umfangreiche Renovierung statt, bei der der Kapelle ihre ursprünglich schlichte Schönheit zurückgegeben wurde.

Da der altersschwache Altar ersetzt werden musste, wurde der verkohlte Balken entnommen, versiegelt und stabilisiert und steht heute als Kerzenständer in der Kapelle.

Der Korpus musste 1997 einer Totalrestaurierung unterzogen und eingesiegelt werden, seitdem steht er im Inneren der Kapelle rechts vom Portal.

Der Steinboden der Kapelle wurde stets original belassen, in ihm befinden sich mehrere Grabplatten aus dem 18. Jahrhundert.

Bei der Heiligkreuz-Kapelle handelt es sich um einen langgezogenen , geduckten Saalbau mit dreiseitigem Chorschluss, an dem später eine Sakristei angefügt wurde. Die Grundmauern bestehen aus Schieferbruchstein. Die Südseite wird gekennzeichnet durch ein zweigeteiltes Portal mit roter Sandsteinrahmung.